库伦修正的分子轨道层析成像

作者: 时间:2015-11-21 点击数:

基于高次谐波的分子轨道层析成像于2004年被首次提出,该方法提出后便引起了强场领域研究者们的广泛关注。这种全新的分子轨道成像方法为人们提供了一种在阿秒时间尺度和埃空间尺度上观测分子结构的有效途径。但是该方法存在的争议也随之而来,例如传统的分子轨道层析成像是建立在平面波近似的基础上,即假设电子在被电离之后不再受到母核的库伦势影响,把连续态电子波函数当做平面波来处理。但是,将连续态电子波函数当做平面波来处理有可能会对成像的结果带来较大的误差,因此在强场领域也引起了长期的争议。

878365体育在线投注长期致力于超快激光与物质相互作用的研究,近期,在分子轨道层析成像方向取得较大进展。他们提出了一种利用映射变换矩阵对分子轨道成像进行库伦修正的方法,将分子连续态波函数映射到一系列动量不同的平面波基函数上,可以得到一个变换矩阵,发现经过一定的数学上的处理,分子轨道仍然可以通过高次谐波信号实现重构。他们以氮气为例进行了实验研究,实验结果表明采用这种库伦修正的方法,可以有效消除重构结果的外围振荡结构,分子轨道成像质量得到显著提高。这一方法的提出澄清了分子轨道层析成像中长期受到质疑的问题,巩固了分子轨道层析成像的理论基础。

相关研究成果分别发表在物理评论APhys. Rev. A 89, 045401 (2014))和科学报道(Sci. Rep. 6, 23236(2016))上。

 

1. 非平面波近似下分子轨道层析成像的算法示意图。通过将不同动量的分子连续态波函数投影到一组完备正交的平面基组上,得到连续态波函数在动量空间的分布,组成映射矩阵。

 

2. 重构的氮气分子的最高占据轨道。(a)在与实验相同的条件下,采用高斯软件计算的结果,(b)将实验结果用平面波近似方法重构的结果,(c)将实验测得的谐波强度和理论计算的谐波相位用库伦修正的方法重构的结果,(d)将实验测得的谐波强度和实验测得的谐波相位用库伦修正的方法重构的结果。

 

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